高压调控实现一维金属卤化物90%荧光量子效率

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高压调控实现一维金属卤化物90%荧光量子服从

低维金属卤化物作为一种新型的发光材料近年来受到了广泛关注,其自陷态激子(STE)产生的宽带发射有望应用于单组分白光LED。只管近些年人们已经开发出多种低维卤化物发光材料,但是要实现这类材料更好的现实应用,需要对其布局物性关系有更深入的熟悉,从而进一步优化发光性能。

北京高压科学研究中心的吕旭杰研究员和杨文革研究员向导的研究团队最新发现,压力可以有效克制自陷态激子的非辐射复合速率,从而在一维杂化金属卤化物中实现了90%的荧光量子服从(图1)。该工作首次在吉帕高压(GPa)尺度上实现了荧光量子产率简直定。相干效果以“Reaching 90% photoluminescence quantum yield in one-dimensional metal halide C4N2H14PbBr4 by pressure-suppressed non-radiative loss”为题,发表于近期的《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society上。佛罗里达州立大学、阿贡国家实验室、橡树岭国家实验室的研究人员合作到场了该工作。

高压调控实现一维金属卤化物90%荧光量子服从

图 1. 压力大幅克制一维C4N2H14PbBr4的非辐射复合,实现90%的荧光量子服从。


“低维金属卤化物具有非常独特的电子布局和光学性子,其自限态激子发光服从高,覆盖光谱范围宽,有望用于单组元白光LED。这类材料晶格较软(杨氏模量低),电子-声子耦合作用强,布局的调解会对发光性子产生巨大的影响” 。“通过压力等外场调控改变其晶格、电子布局,原位监测其性子的演变,有助于人们加深对这类材料布局-物性关系的明确,并资助筛选新型的高效发光材料”,吕旭杰研究员说到。


该团队选择了一种一维金属卤化物C4N2H14PbBr4作为研究对象,这一化合物由PbBr6八面体共边毗连形成的双链构成(图2),具有较好的宽光谱发光服从(常压下PLQY为20%)。他们利用高压同步辐射X射线衍射、拉曼、吸收、稳态和时间分辨荧光等系列原位测试技能,联公道论盘算对其布局、激子的辐射和非辐射复合等活动与发光服从之间的关系举行了体系而深入的研究并首次在吉帕高压下实现了样品荧光量子服从的标定。


他们发现,高压可以显著提拔发光服从:当压力到达2.8 GPa时,C4N2H14PbBr4的荧光量子服从从初始的20%提拔至90%。原位时间分辨光谱分析表明(图3),在2.8 GPa下辐射复合速率提拔了18%,而非辐射复合速率被克制了33倍。


“大幅克制的非辐射丧失是增强荧光量子服从的重要缘故原由, 压力可以有效地调解自陷态的能级并增加激子束缚能”,吕旭杰研究员解释到。“更高联合能、更局域化的激子被散射的大概性低落,导致更大的斯托克斯位移和显著克制的非辐射衰减,别的,原位拉曼光谱表现,在高压下有机离子的活动被显著克制,进一步低落了激子散射的几率。”


“我们的研究表明,压力可以有效调控低维金属卤化物中的自限态激子活动,提拔其发光性能,联合原位表征可以加深人们对这类材料中布局与物性关系的了解,从而为探索具有良好性能的新材料提供引导和鉴戒”,杨文革研究员说到。

高压调控实现一维金属卤化物90%荧光量子服从

图 2. C4N2H14PbBr4的晶体布局


高压调控实现一维金属卤化物90%荧光量子服从

图 3. a, b) 差别压力下样品荧光随时间的衰减。

c, d) 差别压力下激子的寿命及辐射、非辐射复合速率

作者简介:

吕旭杰,北京高压科学研究中心研究员,博士生导师。重要从事高压功能材料及其多维度调控研究。重点关注光电材料,包罗金属卤化物材料,过渡金属氧化物和过渡金属硫族化合物等。采用先进的同步辐射和物性表征技能,原位观测材料在外部刺激下(包罗压力、温度、磁场、激光、电磁辐射等),其布局和性子的变革,并深入明确其变革规律。别的,利用高压和高低温等非常条件探索常规方法无法得到的新材料和新布局,并通过纳米复合薄膜的筹划生长在常压下实现新性能,寻求其在能源转换和存储方面的应用。近年来发表了包罗Nature,J. Am. Chem. Soc.,Adv. Mater.,Angew. Chem. Int. Ed. 等在内的SCI论文70多篇,总引用超过4600次,H因子为36。


论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c07166


来源:https://www.toutiao.com/a6872661706644914700/
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